在Chrome浏览器中，多设备账号同步操作可以通过以下步骤实现：
1. 首先，确保你已经安装了Chrome浏览器。如果没有，请访问官方网站（https://www.google.com/chrome/）下载并安装。
2. 打开Chrome浏览器，点击左上角的菜单按钮（三条横线图标），然后选择“设置”>“同步”。
3. 在同步设置页面，你可以看到多个选项，包括“同步我的密码”、“同步我的浏览数据”和“同步我的书签”。根据你的需求，选择一个或多个选项进行同步。
4. 如果你需要同步其他类型的数据，如剪贴板、历史记录等，可以在“同步”页面找到相应的选项，并进行设置。
5. 完成设置后，点击“保存”按钮，你的数据就会开始同步到其他设备上。
注意：在进行多设备账号同步操作时，请确保你的网络连接稳定，以便数据能够顺利传输。同时，为了保护你的隐私和安全，建议定期清理不必要的Cookie和缓存文件。