在Chrome浏览器中，多账户登录优化操作可以通过以下步骤进行：
1. 打开Chrome浏览器。
2. 点击右上角的“更多工具”按钮（三个垂直点）。
3. 在下拉菜单中选择“设置”。
4. 在设置页面中，点击左侧的“同步”选项卡。
5. 在同步设置页面中，勾选“同步我的浏览数据到其他设备”和“同步我的密码和证书到其他设备”。
6. 点击“保存更改”按钮，完成多账户登录优化操作。